Crescita e caratterizzazione del torio

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 3897 (2023) Citare questo articolo

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Abbiamo sviluppato cristalli singoli \(^{232}\)Th:CaF\(_2\) e \(^{229}\)Th:CaF\(_2\) per indagini sul primo stato nucleare eccitato VUV accessibile al laser di \(^{229}\)Th, con l'obiettivo di costruire un orologio nucleare a stato solido. Per raggiungere elevate concentrazioni di doping nonostante l'estrema scarsità (e radioattività) di \(^{229}\)Th, abbiamo ridotto il volume dei cristalli di un fattore 100 rispetto ai processi di crescita commerciali o scientifici consolidati. Utilizziamo il metodo di congelamento a gradiente verticale su cristalli singoli seme di 3,2 mm di diametro con una tasca forata di 2 mm, riempita con una polvere di CaF\(_2\):ThF\(_4\):PbF\(_2\) co-precipitata nell'ordine per far crescere singoli cristalli. Concentrazioni di \(4\cdot 10^{19}\) cm\(^{-3}\) sono state realizzate con \(^{232}\)Th con buona trasmissione VUV (> 10%). Tuttavia, la radioattività intrinseca di \(^{229}\)Th determina la dissociazione radioindotta durante la crescita e il danno da radiazioni dopo la solidificazione. Entrambi portano ad un degrado della trasmissione VUV, limitando attualmente la concentrazione di \(^{229}\)Th a \(<5\times 10^{17}\) cm\(^{-3}\).

Il radioisotopo torio-229 ha una struttura nucleare unica in cui il primo stato eccitato è di lunga durata ed eccezionalmente basso di energia: pochi elettronvolt (eV), invece del comune intervallo keV-MeV per gli stati nucleari eccitati1. Si prevede che la vita radiativa di questo stato isomerico (\(^{229m}\)Th) superi 1000 s2 per il nucleo nudo. A causa della sua bassa energia nell'intervallo delle transizioni dei gusci elettronici, è prevista un'interazione tra il nucleo e il suo ambiente chimico3,4,5,6,7. Lo studio dell'interazione del nucleo con l'ambiente chimico circostante rappresenta un'opportunità di ricerca unica. L'isomero \(^{229}\)Th ha attirato molte idee per applicazioni8, la maggior parte delle quali basate sulla spettroscopia laser nucleare. Il nostro interesse principale è eseguire la spettroscopia nucleare ottica di cristalli singoli trasparenti ultravioletti sotto vuoto (VUV) contenenti \(^{229}\)Th come drogante9.

L'energia di questo stato isomero nucleare è stata misurata indirettamente di recente con due metodi indipendenti10,11 risultando essere \(8,15\pm 0,45\) eV (media). Ciò corrisponde ad una lunghezza d'onda di \(152\pm 8\) nm, che si trova nella gamma VUV e quindi assorbita nell'aria. Le misurazioni dell'energia dell'isomero si basavano rispettivamente sui percorsi di conversione interna (IC) e di decadimento dell'emissione gamma dal nucleo. L'IC è un comune processo di decadimento nucleare, in cui l'energia del nucleo eccitato viene trasferita a un elettrone del guscio che viene espulso se l'energia di decadimento supera l'energia di legame. Il canale di decadimento dell'IC può avere una durata notevolmente diversa rispetto al decadimento radiativo. La durata del circuito integrato di \(7(1)\,\upmu\)s è stata misurata per \(^{229m}\)Th neutro su una superficie metallica12.

Per sfruttare le numerose prospettive del sistema \(^{229}\)Th, è necessario sopprimere la conversione interna e altri canali di decadimento non radiativo. Per gli approcci allo stato solido, ciò richiede che la banda proibita del materiale cristallino drogato con \(^{229}\)Th superi l'energia di eccitazione dell'isomero. Hehlen et al. hanno classificato quali materiali con ampio gap di banda sarebbero adatti, sottolineando l'importanza dei cristalli di fluoruro13. L'eccitazione e la fluorescenza di cristalli contenenti \(^{232}\)Th coltivati ​​commercialmente sono state esplorate da14 (Th:NaYF, Th:YLF, Th:LiCAF, Na\(_2\)ThF\(_6\), Th: LiSAF) per studiare il fondo e la trasparenza ottica indotti dall'irradiazione VUV.

L'approccio nel nostro laboratorio prevede l'utilizzo di cristalli di CaF\(_2\) con una banda proibita diretta di 11,8 eV15. Il limite di questo materiale è tuttavia dominato da un ampio stato legato indiretto all'eccitone a 11,2 eV16 che diminuisce la trasmissione VUV per i fotoni con energia superiore a 9,8 eV o lunghezza d'onda inferiore a 126 nm. Questi stati eccitonici hanno un'energia più elevata rispetto all'energia dell'isomero di 8,15 eV e quindi la diseccitazione non radiativa dovrebbe essere prevenuta.